近日,食品学院徐振林教授与材料与能源学院刘英菊教授团队合作在Advanced Functional Materials上发表了题为“The Rational Design of Pt Single Atoms-Bridged Nanozyme with Enhancing Direct Electron Transfer Pathway for Glucose Oxidation”的研究论文。该研究揭示了类葡萄糖氧化酶活性的纳米酶在催化葡萄糖时的直接电子转移机制,并实现了在生物基质样品中葡萄糖的高灵敏实时监测。
葡萄糖是重要的生命分子,与人体的多种疾病与生理状态关联。因此持续检测人体在不同状态下的葡萄糖浓度变化对于监控人体健康、揭示人体内物质转化具有重要意义。虽然现在已经报道了多种穿戴式可持续监测人体体液中葡萄糖含量变化方式与设备,但受限于目前基于第二代葡萄糖传感器催化机制的路径依赖,即利用中介体催化实现信号传导的机制,限制了在复杂基质体液中的检测的特异性与灵敏度。因此,为实现体液中葡萄糖的高灵检测以揭示葡萄糖变化与身体状态之间的关联,构建能够通过直接电子转移催化路径催化葡萄糖的传感器件是关键。
在本研究中,通过在纳米Au颗粒附近桥接Pt单原子,触发Au纳米颗粒与Pt单原子之间的强相互作用。进一步基于理论计算与实验结果相互验证,发现Pt单原子位点通过与临位Au原子轨道杂化抢夺Au原子电子,促使在Au表面形成正电荷区域,使得纳米酶可以直接从去质子化后的葡萄糖分子上捕获电子,实现直接电子转移的葡萄糖氧化新路径。通过直接电子转移途径可以产生自供能电化学信号,这既避免了传统级联反应造成的传质损耗而提升了检测灵敏度,同时由于自供能信号特性避免了外加电压造成的界面非特异催化而提升了选择性。
此外,通过与微流控芯片相结合构建了一种可穿戴的自供能传感设备,能够实现对葡萄糖的高灵敏监测,检出限可达到10 nM。该设备相较于传统商用血糖监测仪,对血样中葡萄糖检测回收率可达到85%以上。此外作为穿戴设备,成功监测了骑行和跑步过程中汗液中葡萄糖的实时变化,揭示了人体在不同运动强度下的能量消耗机制。这种基于直接电子转移机制的纳米酶不仅为纳米酶无创检测的商业化应用提供了有力支持,还提出了一种稳定且直接的葡萄糖催化途径。
我校和韶关学院联培博士后敖日其冷、电子工程学院陈仕长副教授为本论文的共同第一作者,徐振林教授和刘英菊教授为通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金、十四五重点研发课题、广东省自然科学基金、博士后基金的资助。
相关论文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202513194
文图/食品学院